催化加氢因具有环保、高效等特点在化工行业中被广泛应用,而催化加氢的选择性控制一直是催化领域的研究热点。大连理工大学包明课题组在催化选择性加氢领域深耕多年,在炔烃半还原、烯醛加氢等方面取得了丰硕的成果(J. Am. Chem. Soc.2016, 138, 10356;ACS Catal.2017, 7, 8296)。近期,团队又在卤代硝基芳烃选择性催化加氢方面取得新进展。
卤代芳胺类化合物被广泛用于有机化学、材料化学、药物化学等领域,是合成染料、杀虫剂和除草剂等一系列化学品的重要中间体,一般通过卤代硝基芳烃加氢制得。然而含有卤素(Cl、Br和I)基团的硝基芳烃在加氢过程中极易发生脱卤副反应。课题组基于前期对超小Ni-ZnO协同纳米催化剂的研究(ACS Appl. Mater. Interfaces2020, 12, 19581),设计合成了富含氧空位的Ni-CeO2异质结纳米催化剂,一方面利用Ni-CeO2界面产生的内建电场异裂活化氢气,提高了催化剂的活性,一方面利用氧空位对硝基的优先吸附抑制了碳卤键的吸附活化,提高了催化剂的选择性。该催化剂即使对最易离去的碘代物,选择性也达到90%以上。该成果近期发表于ACS Appl. Mater. Interfaces2023, 15, 8149并被编辑选为封面文章重点报道。
该镍基催化剂制备方法简单,原料廉价易得,显示出良好的工业化前景。相关工作主要由王加升副教授、硕士生张莹等人完成,受到了国家自然科学基金、辽宁省“兴辽英才”科技创新领军人才项目、中央高校基本科研业务费等经费的资助。