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莱斯特国际学院2022届毕业生本科毕业论文研究成果发表在国际著名期刊


近期,莱斯特国际学院2022届应用化学专业本科毕业生牛赞尧同学的毕业论文研究内容以学术论文形式发表于美国化学会(American Chemical Society)材料领域著名期刊《ACS Applied Materials & Interfaces》,论文题目为“Boosting Electrocatalytic Ammonia Synthesis of Bio-inspired Porous Mo-doped Hematite via Nitrogen Activation”。

氨是化肥工业和基本有机化工的主要原料之一,合成氨工业在国民经济中占有重要地位。在温和条件下,以氮气和水作为原料的电催化氮还原合成氨过程被认为是有可能替代传统化工行业中Haber-Bosch工艺实现固氮合成氨的方式之一。此电催化氮还原方向关键在于设计、开发高性能的电催化材料,并深入理解催化材料结构与催化性能之间的关系。

受自然界生物固氮酶中FeMo辅酶因子以及Haber-Bosch工艺中铁触媒的启发,牛赞尧同学通过煅烧Mo-Fe-gly(gly = glycerol)纳米球制备了Mo-掺杂Fe2O3(Mo-doped Fe2O3)多孔纳米材料。

钼的掺杂能够有效促进形成更疏松多孔结构,诱导产生丰富的晶格缺陷,产生更多的活性位点。同时,钼掺杂也能够促进N2的吸附与活化,调节Fe2O3的电子结构,以加速电荷转移和增强本征活性。Mo-doped Fe2O3在电催化氮还原反应中,表现出的氨产率为21.3 ± 1.1 μg h1mgcat.1,法拉第效率为11.2 ± 0.6%,高于未掺杂Mo的纯Fe2O3材料(图1)。

密度泛函理论(DFT)的计算进一步揭示了Mo-Fe2O3(110)具有更小的带隙,Mo掺杂能够促进N2吸附并增长N≡N键长(1.132 Å),促进了Mo位点上N2的活化,并通过具有较低能垒的缔合远端途径完成催化反应(图2)。

图1. Mo-doped Fe2O3结构及催化氮还原示意图

图2. DFT计算反应路径图

该研究工作历时一年有余,牛赞尧同学完成了实验方面全部的研究内容,数据分析、作图、论文攥写、论文修改工作,理论计算部分由盘锦校区物理实验室的研究生焦蕾同学完成,牛赞尧与焦蕾为本论文的共同一作。牛赞尧同学目前在英国帝国理工大学攻读硕士学位。此研究在校内得到了化工学院(盘锦分院)宋学志老师与盘锦校区物理实验室刘立钊老师的悉心指导。

(来源:莱斯特国际学院  作者:莱斯特国际学院  编辑:邓娟  更新:2022-12-09  点击:次)
 
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