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【学术园地】先进材料与催化工程团队在氢转移催化还原糠醛研究方面取得新进展


糠醛作为半纤维素衍生的重要平台化合物,可通过催化加氢工艺进一步生产非石油衍生化学品。目前研究较为系统的高活性糠醛加氢催化剂主要包括Ir、Pt、Rd等贵金属及其与过渡金属的合金催化剂。然而,考虑到其经济性及工业化生产的需要,糠醛选择加氢的研究重点逐步向过渡金属基催化剂的开发及应用转移。同时传统加氢反应一般采用氢气分子作为氢源,H2的产生及供给严格依赖于化石能源的开采,且氢气分子利用率低、能源消耗大、反应条件苛刻,加氢反应的经济性及分子利用率亟待提高。

近日,精细化工国家重点实验室梁长海教授的先进材料与催化工程团队采用过渡金属基CuZnAl催化剂,以醇类作为氢供体,在常压条件下实现高选择性催化氢转移还原糠醛制备2-甲基呋喃。CuZnAl催化剂表现出优异的氢解离性能、2-甲基呋喃选择性及稳定性。研究结果发现以异丙醇等仲醇作为溶剂及氢源,能够有效避免脱羰基及呋喃环加氢等副反应的发生。同时,CuZnAl催化剂前驱体中CuO与CuAl2O4晶相同时存在,有利于前驱体氧化还原性能及氢解离性能的提高。另外,Cu-Zn物种间的协同作用有效调控催化氢转移还原糠醛的产物分布。当CuZn原子比为2.5:1时,600oC焙烧的Cu2.5Zn-Al-600催化剂经过H2预处理后,在180oC及N2常压条件下反应4 h,糠醛转化率高达99%,2-甲基呋喃收率达可达72%,经过6次循环反应,糠醛转化率及2-甲基呋喃收率基本保持稳定。相关工作为绿色、低成本CuZnAl催化剂在糠醛生产2-甲基呋喃及呋喃产业中的应用提供了可能。

相关结果以Transfer hydrogenation of biomass-derived furfural to 2-methylfuran over CuZnAl catalysts为题,发表在美国化学会的Industrial & Engineering Chemistry Research(2019, 16, 6298-6308)杂志上,并以封面论文(Supplementary Cover)文章报道。第一作者是本课题组硕士研究生牛鸿宇,通讯作者为大连理工大学梁长海教授。

上述研究工作得到了国家自然科学基金及大连理工大学专项研究经费的支持。同时,这也是先进材料与催化工程团队为大连理工大学七十周年校庆献礼文章之一!


新闻链接:Industrial & Engineering Chemistry Research是国际化学工程领域最具权威和影响力的学术期刊之一,由美国化学会出版发行,2018年影响因子为3.141。论文链接:https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acs.iecr.9b00449。

第一作者牛鸿宇是石油与化学工程学院化学工艺2017级硕士研究生,师从梁长海教授。他是盘锦校区首届本科毕业生,于2016年9月获得保研名额,并进入先进材料与催化工程(AM&CE)团队完成本科毕业论文。目前,他的研究方向是高效糠醛选择加氢催化剂的研制及其反应机制的研究工作。

(来源:梁长海教授团队  作者:梁长海教授团队  编辑:李瑛琦  更新:2019-05-07  点击:次)
 
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