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【学术园地】梁长海教授团队开发出新型耐酸类贵金属选择加氢催化剂


高效、节能、直接转化酸酐类化合物获取高附加值内酯是目前研究的热点。而控制酸酐中C=O键选择加氢而不发生副反应,同时有效避免活性金属在酸性体系中腐蚀毒化成为研究者面临的巨大挑战。近期,梁长海教授领导的先进材料与催化工程团队针对苯酐选择加氢制备苯酞体系,开发了一种具有类贵金属性能的耐酸型钴镍双金属硅化物催化剂,在酸性环境中具有高活性、长期稳定性,并有效调控加氢反应目标产物选择性,在温和条件下实现酸酐高效、定向高选择性转化。相关工作发表在Catalysis Science & Technology(2019, 9, 1108-1116)上,并被选作前封面予以报道。

过渡金属硅化物是非金属硅原子进入过渡金属的晶格所形成的一类金属间化合物。硅原子与金属间的相互作用导致金属晶格的扩展以及金属键长的增加,使得金属d能带收缩和费米能级附近的态密度增大,从而赋予了过渡金属硅化物特殊的物理化学性能,是一类有潜力的优良催化材料。此外,大部分金属硅化物具有良好的抗氧化和抗腐蚀性及较好的化学稳定性,在碱和酸(除HF)性溶液中一般不溶解,有利于维持其在苛刻条件下的结构稳定性,从而延长其作为催化新材料的寿命。基于金属硅化物固有耐腐蚀性和双金属硅化物间的协同效应,课题组张亮亮博士和陈霄副教授采用微波辅助化学气相沉积法,以MOF-74为前驱体,二氯二甲基硅烷为硅源,成功制备了不同化学计量比的钴镍双金属硅化物催化剂。研究发现少量Ni取代的Co2Si催化剂(Co1.5Ni0.5Si@C)在邻苯二甲酸酐加氢反应中具有与贵金属催化剂(Au、Pd和Pt)相媲美的催化活性和对目标产物邻羟甲基苯甲酸内酯的高选择性(转化率>97.7%,选择性>91.8%),测试结果明显高于过渡金属催化剂。此外,双金属硅化物催化剂较传统金属Ni和Co催化剂具有更强的耐酸腐蚀性能。上述工作为在苛刻反应环境下的高效、高选择性和持久稳定的催化剂设计提供一种思路。

近十年来,梁长海教授团队在苛刻反应环境下金属硅化物、金属铝化物等催化新材料的研究和开发方面做了大量研究工作,在催化科学和化学工程领域的国家期刊上发表了一系列研究成果(J. Catal.,2019, 369, 363;ChemCatChem,2017, 9, 1337;ChemCatChem,2015, 7, 978;J. Phys. Chem. C,2015, 119, 29052;Catal. Today,2015, 246,176;Catal. Sci. Technol.,2014, 4, 53(Inside Cover);J. Mater. Chem. C,2014, 2, 5292(Back Cover);J. Phys. Chem. C,2012, 116, 24968;Ind. Eng. Chem. Res.,2012, 51, 3604;J. Mater. Chem.,2012, 22, 609;Phys. Chem. Chem. Phys.,2011, 13, 9432;J. Phys. Chem. C,2010, 114, 16525;J. Phys. Chem. C,2010, 114, 3962;Chem. Commun.,2009, 2047),形成了初具特色的催化材料研究新体系。

新闻链接:上述研究工作得到了国家自然科学基金以及大连理工大学专项研究经费的支持。同时,这也是先进材料与催化工程团队为大连理工大学七十周年校庆献礼文章之一!Catalysis Science & Technology是国际催化领域最具权威和影响力的学术期刊之一,由英国皇家化学学会出版发行,2018年影响因子为5.365。论文链接:http://dx.doi.org/10.1039/C8CY02258E

(来源:梁长海教授团队  作者:梁长海教授团队  编辑:李瑛琦  更新:2019-03-12  点击:次)
 
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